隨著全球工業(yè)化、城市化進(jìn)程的加速以及人口的不斷增長，水污染問題日益嚴(yán)峻。因此開發(fā)清潔、高效、可持續(xù)的水處理技術(shù)迫在眉睫。H2O2和O3作為綠色無污染的強(qiáng)氧化劑，具有較高的應(yīng)用價(jià)值。電化學(xué)氧化反應(yīng)（ORR）催化O2轉(zhuǎn)化為H2O2和利用電化學(xué)方法生產(chǎn)O3（EOP）作為可持續(xù)的、生態(tài)友好型的現(xiàn)產(chǎn)即用方法，已受到廣泛關(guān)注。然而，H2O2和O3的電化學(xué)生產(chǎn)涉及競爭反應(yīng)，分別生成H2O和O2。因此，開發(fā)對含氧中間產(chǎn)物具有最佳吸附能的電催化劑至關(guān)重要。目前，貴金屬及其合金在促進(jìn)2e- ORR反應(yīng)方面已顯示出顯著的功效，但這些催化劑成本高昂。含鉛催化劑是有效的EOP陽極材料，但含鉛催化劑對人體健康構(gòu)成威脅且不符合RoHS要求，因此限制了它們的廣泛應(yīng)用。

       基于以上問題，化學(xué)工程學(xué)院鐘興教授、王建國教授團(tuán)隊(duì)和華東理工大學(xué)戴升教授合作，在“多尺度模擬-電催化劑-膜電極-電反應(yīng)器”方面做了系統(tǒng)工作。團(tuán)隊(duì)采用多尺度模擬與實(shí)驗(yàn)相結(jié)合的方法，成功合成了二維金剛石（2D Diamonds）上摻雜的B、N的用于2e- ORR和EOP的BND和Pt1/BND電催化劑，且表征結(jié)果證明Pt主要以單原子形式分布在Pt1/BND的邊緣（圖1）。有機(jī)物降解和細(xì)菌消殺實(shí)驗(yàn)表明，O3和H2O2之間的協(xié)同作用加速了有機(jī)物和細(xì)菌的去除。DFT計(jì)算結(jié)果表明BND優(yōu)化了對OOH*和H2O2*中間體的吸附及電子轉(zhuǎn)移，展現(xiàn)出高H2O2選擇性。Pt1/BND中Pt的引入改變了體系的電子結(jié)構(gòu)，減弱了對O3*的吸附，有利于EOP性能提升。

圖1 BND和Pt1/BND合成過程示意圖及

相應(yīng)的形貌表征圖

      該成果近期以“Efficient Electrochemical Ozone and Hydrogen Peroxide Production by Synergistic Effect of Atomically Dispersed Pt, Boron and Nitrogen Doped 2D Diamonds”為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》期刊上，文章的第一作者是浙江工業(yè)大學(xué)盧夢夢、劉旭和華東理工大學(xué)荊長飛，通訊作者是浙江工業(yè)大學(xué)鐘興教授、王建國教授和華東理工大學(xué)戴升教授。該工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、浙江省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。