1. 表面晶格氧的活性
(Activation of surface latticeoxygen in single-atom Pt/CeO2 for low-temperature CO oxidation)
為提高燃料效率,人們?cè)O(shè)計(jì)了先進(jìn)的內(nèi)燃機(jī)來(lái)減小尾氣中廢熱的排放。因此,未來(lái)催化劑必須能夠在100攝氏度應(yīng)用,低于現(xiàn)在的尾氣處理的催化溫度。達(dá)到低溫活性的同時(shí),在發(fā)動(dòng)機(jī)高負(fù)載下的不發(fā)生變化,仍然是很大的挑戰(zhàn)。Nie等人演示了在CeO2上原子分散的離子Pt2+,作為熱穩(wěn)定的催化劑,能夠在蒸汽處理溫度(750攝氏度)下被激活,同時(shí)達(dá)到低溫氧化CO的活性,而且具有優(yōu)異的水熱穩(wěn)定性。CeO2上Pt2+離子附近存在一種新型的活性位點(diǎn),提供了很高的反應(yīng)活性。這些活性位點(diǎn)在800攝氏度的氧化環(huán)境中也是很穩(wěn)定的。(Science DOI:10.1126/science.aao2109)
2. 電池電極的納米電路
(The nanoscale circuitry of batteryelectrodes)
發(fā)展高性能、價(jià)格可承受和耐用的電池是我們這一代重要的技術(shù)任務(wù)。Zhu等人對(duì)于如何最優(yōu)地處理各種必需的物相形成納米結(jié)構(gòu)的電極進(jìn)行了綜述。從基于傳輸參數(shù)的最優(yōu)電極動(dòng)力學(xué)的設(shè)計(jì)原則到所涉及的物相維度進(jìn)行了討論。這些原則用于評(píng)價(jià)和分類合成的各種納米結(jié)構(gòu)。綜述中強(qiáng)調(diào)了必需的合成方法之間的聯(lián)系和給予電極實(shí)際循環(huán)啟示的原位實(shí)驗(yàn)結(jié)果。(Science DOI:10.1126/science.aao2808)
3.在SiO2支撐物上合成超小勻質(zhì)雙金屬合金納米粒子
(Safe and recyclable lithium-ioncapacitors using sacrificial organic lithium salt)
包括多于一種金屬的納米粒子在傳感、催化和生物醫(yī)藥方面具有廣泛的應(yīng)用。對(duì)于這類材料,常規(guī)的合成技術(shù)通常導(dǎo)致很大的非合金化納米顆粒,因?yàn)楹铣蛇^(guò)程中兩種金屬缺乏相互作用。Wong等人演示了一種相對(duì)簡(jiǎn)單、有效和通用的方法來(lái)合成高度分散的、合金化良好的雙金屬納米顆粒。他們合成了貴金屬和堿金屬(Pt,Pd,Cu,Ni和Co)的十個(gè)排列組合,平均顆粒尺寸在0.9-1.4納米之間,并且具有很小的尺寸分布。X射線分析和高分辨圖像確定了這些合金的勻質(zhì)性。(Science DOI:10.1126/science.aao6538)
4.相互作用二維Weyl 費(fèi)米子的異常自旋相關(guān)和激子不穩(wěn)定性
(Anomalous spin correlations andexcitonic instability of interacting2D Weyl fermions)
準(zhǔn)相對(duì)論無(wú)質(zhì)量電子系統(tǒng)中的庫(kù)侖相互作用具有與常規(guī)相關(guān)金屬不同的未篩選的長(zhǎng)程分量。Hirata 等人使用核磁共振(NMR)測(cè)量揭示了二維 Weyl 費(fèi)米子在有機(jī)材料中的異常自旋相關(guān)性,Korringa比率在冷卻時(shí)發(fā)散增加了 1000 倍,這與傳統(tǒng)金屬特性明顯不同。Hirata 等人結(jié)合模型計(jì)算研究表明,這種發(fā)散源于相互作用驅(qū)動(dòng)的速度重整化,而這幾乎完全抑制了零動(dòng)量自旋波動(dòng)。在低溫下,核磁共振弛豫率表現(xiàn)出了意想不到地提高;數(shù)值分析表明,這種增加對(duì)應(yīng)于節(jié)間激子波動(dòng),從無(wú)質(zhì)量到有質(zhì)量準(zhǔn)粒子過(guò)渡的前兆。(Science DOI: 10.1126/science.aan5351)
5. 降低晶體成核的隨機(jī)性使得亞納秒存儲(chǔ)寫入成為可能
(Reducing the stochasticity ofcrystal nucleation to enable subnanosecond memory writing)
運(yùn)行速度對(duì)于相變隨機(jī)存取存儲(chǔ)器(PCRAM)技術(shù),特別是對(duì)于實(shí)現(xiàn)亞納秒級(jí)的高速緩存存儲(chǔ)器來(lái)說(shuō)是一個(gè)關(guān)鍵性的挑戰(zhàn)。商業(yè)化的PCRAM 產(chǎn)品受到幾十納秒的寫入速度限制,這一限制源于非晶 Ge2Sb2Te5結(jié)晶期間的隨機(jī)晶體成核。Rao 等人展示了加速結(jié)晶動(dòng)力學(xué)的合金化策略。他們?cè)O(shè)計(jì)的 Sc0.2Sb2Te3 化合物能夠?qū)崿F(xiàn) 700 皮秒的寫入速度,且無(wú)需在大型傳統(tǒng) PCRAM 器件中預(yù)編程。這種超快速結(jié)晶源于通過(guò)幾何匹配和穩(wěn)定的ScTe 化學(xué)鍵所降低的成核隨機(jī)性,從而使晶體前體穩(wěn)定在非晶態(tài)。通過(guò)合金設(shè)計(jì)來(lái)控制成核,為開(kāi)發(fā)緩存型 PCRAM 技術(shù),提高計(jì)算系統(tǒng)的工作效率鋪平了道路。(Science DOI: 10.1126/science.aao3212)
6. 強(qiáng)化甲烷吸收性能的溶膠-凝膠整體式金屬-有機(jī)框架化合物
(A sol-gel monolithic metal-organic frameworkwith enhanced methane uptake)
限制天然氣成為運(yùn)輸燃料的關(guān)鍵瓶頸是能夠在環(huán)境溫度下以足夠緊湊的形式存儲(chǔ)天然氣的材料的開(kāi)發(fā)。Tian 等人合成了一種多孔整體式金屬有機(jī)框架化合物(MOF),在完成包裹和致密化后達(dá)到了259cm3(STP)cm3的容量。這是迄今為止報(bào)導(dǎo)的類似形狀多孔固體的最高值,并且比以前報(bào)導(dǎo)的任何實(shí)驗(yàn)值都提高了50% 以上。在整塊 MOF材料上的納米壓痕測(cè)試顯示出強(qiáng)大的機(jī)械性能,其硬度至少比之前傳統(tǒng)MOF 中測(cè)量的硬度高 130%。這一發(fā)現(xiàn)代表了在高容量?jī)?chǔ)能和其它工業(yè)應(yīng)用中使用機(jī)械強(qiáng)度穩(wěn)健且致密化MOF 的向前邁進(jìn)了實(shí)質(zhì)性一步。(Nature Materials DOI: 10.1038/NMAT5050)
7. 利用有機(jī)鋰鹽實(shí)現(xiàn)安全可循環(huán)的鋰離子電容器
(Safeand recyclable lithium-ion capacitors usingsacrificial organic lithiumsalt)
鋰離子電容器(LIC)將能夠可逆地嵌入鋰陽(yáng)離子的鋰離子電池負(fù)電極(即石墨)與雙電層正電極(即活性炭)精確結(jié)合。但存在一個(gè)問(wèn)題,即這一混合的鋰離子電容器正極沒(méi)有鋰離子源,需要預(yù)充電使石墨電極預(yù)鋰化。此前,為了解決這個(gè)問(wèn)題而設(shè)計(jì)的策略都存在缺陷。Je?owski 等人的研究報(bào)導(dǎo)了基于使用鋰化有機(jī)材料(即 3,4-二羥基苯腈二鋰鹽)的獨(dú)特方法。該化合物可在初始原位充電步驟為石墨電極不可逆提供鋰離子,并且不會(huì)對(duì) LIC 后續(xù)工作產(chǎn)生任何不良影響。這種方法不僅可以修復(fù) LIC 的低 CO2 量,而且對(duì)于設(shè)計(jì)基于其它化學(xué)成分(包括完全可回收的組分)的各種綠色混合器件方面具有深遠(yuǎn)的潛力。(Nature Materials DOI: 10.1038/NMAT5029)
8. 原子力顯微鏡電勢(shì)探測(cè)原位分析水解催化劑和界面
(Potential-sensing electrochemicalatomic force microscopy for in operando analysis of water splitting catalysts and interfaces)
多相電化學(xué)現(xiàn)象,例如:利用半導(dǎo)體和/或電催化劑(光)電化學(xué)水解產(chǎn)生氫氣,是由累積的電荷載流子驅(qū)動(dòng),進(jìn)而促進(jìn)電荷轉(zhuǎn)移的界面電化學(xué)勢(shì)梯度。然而,利用傳統(tǒng)的電化學(xué)技術(shù)測(cè)量“表面”電化學(xué)勢(shì),通常是不可能的,測(cè)量、控制導(dǎo)電電極基底的電勢(shì)。Nellist等人演示了利用原子力顯微鏡懸臂的納米尺度導(dǎo)電針尖能夠原位探測(cè)電催化劑表面電化學(xué)勢(shì)。他們測(cè)量了磷酸鈷(氫氧化物)(CoPi)的電勢(shì)依賴和厚度依賴的電子特性。研究表明:沉積在Fe2O3光電極上的CoPi,既能作為空穴集流體又能作為氧析出催化劑。通過(guò)對(duì)比CoPi修飾的平面的表面電勢(shì)和介孔Fe2O3,表明這一技術(shù)具有通用性。(Nature Energy DOI:https://doi.org/10.1038/s41560-017-0048-1)