金剛石具有極其優(yōu)異的性能，例如最高的硬度和最大的導熱率，極寬的透光波段以及耐酸堿腐蝕性能強等特點。同時，金剛石的相關色心缺陷，如氮空位（NV）中心、硅空位（Si?V）中心等在室溫下具有很高的光穩(wěn)定性，使得金剛石成為量子物理學中潛在的重要基礎材料。例如，元素六近日正式推出首款商用量子金剛石，為那些研究氮空位中心（用于量子演示、脈射器、射頻輻射探測、陀螺儀、傳感和進一步項目）的學者提供了一種理想的初始材料，詳細內(nèi)容可點擊此處閱讀。

眾所周知，天然鉆石形成于地球深處，硅是地幔巖石和諸多礦物中含量都很高的元素，進而與硅有關的雜質(zhì)也廣泛存在于天然鉆石中。因此，在高溫高壓（HPHT）條件下開展硅摻雜金剛石相關的研究，不僅可以有效拓展金剛石的功能化，而且有助于深入理解和探討硅相關雜質(zhì)的存在對天然金剛石生長的影響。

賈曉鵬教授團隊青年教師房超博士在國產(chǎn)六面頂液壓機上，利用利用溫度梯度法，開展了高溫高壓下硅摻雜金剛石大單晶相關的合成研究，硅粉在鎳基金屬觸媒體系中的添加量為：0.25wt％~8.0 wt％，用以探究硅濃度的變化對金剛石大單晶生長的影響，實驗組裝如下圖1：

圖1.HPHT合成金剛石組裝示意圖：（A）合金頂錘+葉臘石塊；（B）樣品組裝示意圖：1.導電鋼圈；2.稱管；3.石墨碳源；4.合成的金剛石單晶；5.石墨加熱管；6.葉臘石塊；7.堵頭；8.鎳基金屬觸媒；9.金剛石籽晶。

圖2. 鎳基金屬觸媒體系添加硅合成金剛石晶體的光學照片：(a)0.25 wt.%；(b)0.5 wt.%；(c)1.0 wt.%；(d)2.0 wt.%；(e)3.0 wt.%；(f)?(j)分別對應(a)?(e)的側(cè)視圖。

圖3. 鎳基金屬觸媒體系添加硅合成金剛石晶體的光學照片：(a)4.0wt%；(b)5.0wt%；(c)6.0wt%；(d)8.0wt%；(e)?(g)分別對應(a)?(c)的側(cè)視圖；(h)對應(d)的局部放大圖。

通過金剛石大單晶生長的光學照片和相關實驗結(jié)果的分析發(fā)現(xiàn)，合成腔體中硅含量的增加會導致金剛石夾雜物（包裹體）的分布呈現(xiàn)出由點狀→片狀→串狀（柱狀）的趨勢。在一定合成條件下，硅摻雜量超過一定量后較難生長出完整晶體。實驗研究還表明，硅摻雜量的增加可導致晶體內(nèi)部石墨相關雜質(zhì)和應力的增加，影響金剛石的晶體質(zhì)量。

同時，通過紅外光譜相關的表征分析，作者發(fā)現(xiàn)硅元素添加量的增加可降低合成金剛石晶體內(nèi)部的氮含量，如下圖4所示。該發(fā)現(xiàn)表明通過控制高溫高壓合成環(huán)境中的氮濃度，可有望實現(xiàn)對硅摻雜金剛石晶體合成質(zhì)量的相應調(diào)控。

圖4. 不同濃度硅摻雜量下生長金剛石大單晶的紅外光譜圖比較

本文關于硅摻雜金剛石大單晶的高溫高壓合成與生長特性的研究，將為未來工業(yè)化合成高質(zhì)量硅摻雜相關金剛石單晶的研究提供參考。相關研究成果以“SiDoping Effects on the Growth of Large Single-Crystal Diamond in a Ni-BasedMetal Catalyst System under High Pressure and High Temperature”為題發(fā)表在國際晶體學領域著名期刊CrystalGrowth & Design上，鄭州大學為第一作者單位和通訊單位，共同通訊作者為張躍文博士和張壯飛博士，文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.cgd.9b00355。該研究工作得到國家自然科學基金、河南省高等學校重點科研項目、中國博士后科學基金和河南省博士后科學基金項目的支持。

作者簡介： 房超，男，博士畢業(yè)于吉林大學超硬材料國家重點實驗室，師從賈曉鵬教授，目前就職于鄭州大學物理學院高壓技術與超硬和功能材料物理實驗室，主要從事?lián)诫s功能化金剛石單晶的高溫高壓合成與應用等方面研究。

E-mail:fangchao1989@zzu.edu.cn。    

（本文由中國超硬材料網(wǎng)編譯整理，作者審閱校對。）